《廣油李澤勝團(tuán)隊Small綜述(影響因子=15):雙原子催化劑的設(shè)計及應(yīng)用》
近日,,廣東石油化工學(xué)院環(huán)境催化團(tuán)隊的李澤勝副教授在國際權(quán)威期刊《Small》(影響因子15)以”Recent Progress of Diatomic Catalysts: General Design Fundamentals and Diversified Catalytic Applications”為題,發(fā)表長篇分析型綜述(全文63頁),。廣東石油化工學(xué)院為論文第一完成單位,,化學(xué)學(xué)院李澤勝副教授為論文第一通訊作者,胡一凡同學(xué)(大四本科生)為論文第一作者,,分析測試中心余長林教授教授為第二通訊作者,。
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近年來,,一些實驗和理論工作指出,,雙原子催化劑(DAC)不僅保留了單原子催化劑(SAC)的優(yōu)點,而且引入了多種相互作用,,超過了催化性能的理論極限,,可以應(yīng)用到許多催化領(lǐng)域。 本文闡述了雙原子催化劑中相鄰金屬原子之間的相互作用: (1) 協(xié)同效應(yīng),、(2) 間距增強(qiáng)效應(yīng)(幾何效應(yīng))和(3) 電子效應(yīng),。 在各種新型雙原子催化劑的分類和表征方面,將雙原子催化劑分為異核/同核,、帶/不帶碳載體四類,,并詳細(xì)介紹和說明了它們的表征措施。 在雙原子催化劑的制備方面,,介紹了常用的原子層沉積法,、金屬-有機(jī)骨架導(dǎo)數(shù)法和簡單的球磨法,重點介紹了雙原子催化劑的形成機(jī)理,。 最后,,給出了四種雙原子催化劑的有效控制策略以及雙原子催化劑在電催化、光催化,、熱催化等催化領(lǐng)域的關(guān)鍵應(yīng)用,。
圖1. 近年來雙原子催化劑的發(fā)展。
在這篇綜述中,我們率先將DAC中雙原子位點之間的相互作用分為以下三大類:協(xié)同效應(yīng),、間距增強(qiáng)效應(yīng)(或稱幾何效應(yīng))和電子效應(yīng),。 通過對上述三種主要效應(yīng)的原理進(jìn)行剖析,并對實際應(yīng)用案例進(jìn)行詳細(xì)總結(jié),,進(jìn)一步實現(xiàn)dac的針對性制備,,并運用相應(yīng)的DAC調(diào)控策略,實現(xiàn)更廣泛的應(yīng)用,。 綜述了已有報道中常見的dac的合成技術(shù)(a. MOFs衍生化,、b.原子層沉積(ALD)、c.簡單球磨(機(jī)械化學(xué))法)和形成機(jī)理(a.金屬簇前體策略,、b.缺陷調(diào)節(jié)策略,、c.同步競爭協(xié)調(diào)策略)。 更重要的是,,根據(jù)這些dac的三大優(yōu)勢(協(xié)同效應(yīng),、幾何效應(yīng)和電子效應(yīng)),我們提出了以下策略,,以提高雙原子催化劑的可控合成效率和更廣的選擇性:(1)調(diào)整原子位點的空間位置; (2)調(diào)整原子密度; (3)調(diào)整電子結(jié)構(gòu)和空間結(jié)構(gòu),。 系統(tǒng)總結(jié)了DAC在熱催化、光催化,、電催化等催化領(lǐng)域的先進(jìn)催化應(yīng)用(詳見圖3)。
圖2. 本文綜述的核心內(nèi)容示意圖,。
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